孙中山亲自主盟，介绍李大钊以个人身份加入国民党，并委托李大钊与廖仲恺、鲍罗廷一起负责国民党改组工作。1924年1月，国民党第一次代表大会在广州召开，孙中山指定国民党元老胡汉民、汪精卫、林森、谢持和李大钊5人组成主席团，轮流担任大会主席。回到北京后，李大钊很快就帮助建立起了国民党北京市党部、天津市党部和直隶省党部，推动了国共合作在北方的发展。
北洋军阀愚昧无知，他们害怕“赤化”。因为国共合作，他们也不分什么共产党、国民党，笼而统之，把孙中山称作“南赤”，把李大钊称作“北赤”，多次下令通缉抓捕李大钊。反动军警不但搜查了李大钊在北京的住所，还派兵到他乐亭的故居去抓人。夫人赵纫兰很是为李大钊的安危担心，李大钊写信对她说：“这种无耻的迫害是吓不倒我的。”
1926年3月初，奉军不断以军舰运送军队在天津大沽口登陆，与冯玉祥的国民军作战。于是，国民军封锁了港口。3月12日，两艘日本军舰驶入大沽口，其后跟随着数艘奉系军舰。国民军发觉后立即以旗语制止，并发空炮警告。蓄意挑衅的日本军舰突然炮击大沽口，炸死炸伤国民军官兵多人。事后，日本又纠集英、美、法、德等八国公使，以《辛丑条约》为名，提出最后通牒，蛮横要求国民军撤防，限48小时内答复。
大沽口事件激怒了中国人民。在李大钊和中共北京区委的组织发动下，3月18日，北京各学校、工会等两百多个团体共十多万群众聚集到天安门前，举行反对八国公使最后通牒的示威大会，并组织了两千多人的请愿团，前往段祺瑞的执政府去请愿。段祺瑞大开杀戒，命令军警向手无寸铁的请愿代表枪击刀刺。一时间，铁狮子胡同执政府门前血流满地，死伤枕藉。这就是震惊中外的“三·一八”惨案。鲁迅称这是“民国以来最黑暗的一天”。
“三一八”惨案后，北京一片白色恐怖。1926年3月底，李大钊等人接受了苏联同志的建议，将国共两党在北京的领导机关迁入位于东交民巷苏联大使馆西院的旧俄国兵营内。不久，国民党方面的徐谦、顾兆熊、陈友仁等和共产党方面的陈乔年等人，先后被调往广州参加即将开始的北伐战争，李大钊独自承担着领导北方地区国共两党进行革命斗争的重任。
【抓捕枪声响起时，他正在伏案办公】
1926年4月，在直、奉系军阀的联合进攻下，冯玉祥的国民军败退南口，张作霖占领了北京，当上了北洋军阀的“末代皇帝”———安国军总司令。沈尹默很为自己的老友李大钊担心，于是匆匆找到李葆华，要他转告自己的父亲注意人身安全，最好能暂时离开北京。
李葆华回到家中，向父亲转告了沈尹默的话。李大钊听后平静地对李葆华说：“你再见到沈叔叔时告诉他，谢谢他的关心。要离开北京并不难，就是工作离不开，我是不会走的。”
果然，张作霖占领北京后不久，就以“宣传共产赤化”的罪名杀害了《京报》主编邵飘萍和《社会日报》社社长林白水，京城人人自危，噤若寒蝉。
李大钊是反动军阀的眼中钉。根据帝国主义强加在中国人民头上的《辛丑条约》规定，中国军警不得随意进入东交民巷使馆区，更不准携带武器进入。京师警察厅为了探寻李大钊下落，派出大批特务化装成人力车夫、小商贩，天天在苏联大使馆旁边的旧俄兵营门口窥视。在李大钊身边负责交通工作的地下党员阎振山和厨师张全印，就是这样被特务秘密逮捕的。
1926年9月的一天，京师警察厅侦缉处长吴郁文接到警察厅总监陈兴亚的命令，让他马上派人到北郊警察署审理共产党的案子。吴郁文派侦缉二队队长王景有和四队队长杨恩华带人赶到北郊警察署，他们看见警察正在审问拷打一个人。北郊警察署长告诉王景有和杨恩华，这个人是在街上散发传单时被当场抓住的，经过王景有和杨恩华的严刑拷打和“多方劝导”，这个人终于招供自己叫李渤海，是中共地下党员。李渤海叛变投敌，“将李大钊隐匿在东交民巷俄国大使馆之情报及其他共党分子名单供出”。
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